L'attività di Roberto De Visiani si rivolse in primo luogo all'organizzazione della biblioteca ricevuta da Bonato con l'onere di aprirla alla consultazione come biblioteca dell'università. Nello stesso tempo il prefetto continuò ad avere una sua biblioteca personale che alla sua morte fu divisa tra l'orto e la biblioteca Civica alla quale furono destinati circa 2000 volumi d'argomento letterario e linguistico.

Oggi i volumi già personali del De Visiani fanno parte della raccolta generale, ma esiste un catalogo manoscritto di questo fondo. Oltre ai classici della botanica e della medicina, in edizioni anche antiche, troviamo anche titoli che testimoniano il suo interesse per i fossili.

Sfoglia il catalogo della biblioteca di De Visiani in Phaidra.

Nell'archivio della biblioteca si raccolgono numerosi manoscritti relativi ai suoi studi e alle sue pubblicazioni e la vastissima corrispondenza che testimonia la rete dei suoi legami in tutto il mondo scientifico. Sono presenti infatti anche documenti riguardanti i rapporti con l'Istituto Veneto di Venezia e i materiali della Società promotrice del giardinaggio da lui voluta. In un elegante volumetto coperto in pelle rossa son legati diplomi ed onorificenze dalla laurea alle medaglie ricevute. Secondo lo spirito del tempo aveva raccolto un album di ritratti di botanici che poi confluì nell'Iconoteca del Saccardo.